波長の非弾性散乱解析を用いた新しいサーモグラフィー - 石家荘市イルラーゴデイチーニ有限公司

Scientific Reports volume 13、記事番号: 688 (2023) この記事を引用

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エネルギー依存の中性子透過イメージングを使用したサーモグラフィーは、容器内の物質の内部温度の実空間分布を非侵襲的かつ非破壊的に視覚化できます。これまでに、エネルギー分解中性子透過を利用した共鳴吸収ブロードニング解析やブラッグエッジシフト解析が開発されてきましたが、イメージング効率、物質制限、温度感度などの課題が残されています。このため、我々は冷中性子の非弾性散乱の温度依存性を利用した新しい中性子サーモグラフィーを提案する。この方法は、冷中性子を適度な波長分解能で測定できるため撮像効率が高く、原理的に軽元素の分析が可能であるなどの利点がある。私たちは、英国の ISIS と日本の HUNS にあるパルス中性子飛行時間型イメージング装置におけるこの新しい中性子サーモグラフィーの実現可能性を調査しました。リートベルト型透過スペクトル解析プログラム (RITS) を使用して、非弾性散乱断面積解析からの温度および原子変位パラメータを精密化しました。最後に、小型加速器駆動パルス中性子源 HUNS で中性子飛行時間イメージング検出器を使用して、真空チャンバー内で厚さ 10 mm の α-Fe サンプルの内部サーモグラフィーを実証しました。

エネルギー依存性中性子透過イメージングを利用した中性子サーモグラフィーは、大型物質の内部温度の空間分布を非侵襲・非破壊で計測できる新たなリモートセンシング手法として期待されています。これまでに、エネルギー分解中性子イメージングを用いた中性子温度測定の第一弾として、核ドップラー効果を利用した外熱中性子共鳴吸収温度測定・サーモグラフィー技術が開発されてきた1,2,3,4,5,6,7。この方法には、飛行時間型 (TOF) 法ではナノ秒の範囲の微細な TOF チャネル幅が必要であるため、エネルギー分解外熱中性子吸収分光法は中性子数の統計が低いという点でいくつかの課題があります。中性子吸収の 1/v の法則により、熱外中性子の検出効率は低速中性子の検出効率よりも低くなります。分離可能な中性子原子核共鳴を示さない一部の核種については、共鳴解析による温度測定は不可能です。一方、熱中性子または冷中性子 TOF 分析を使用したブラッグエッジ中性子透過も、中性子温度測定に考慮できます 8,9,10,11。この方法では、結晶格子の熱膨張を利用し、格子パラメータを反映するブラッグエッジ波長シフトを分析します。ただし、ブラッグエッジシフトの評価には、1% を超える高い中性子波長分解能と、数十マイクロ秒のかなりの範囲にわたる TOF 分析が必要です。さらに、実験的なイメージング効率は低く、この方法は中性子透過スペクトルにブラッグエッジを持つ結晶材料に限定されます。

エネルギー依存性中性子透過イメージングを用いた中性子温度計測法の第3の方式として、冷中性子のTOF分析を用いた新しい中性子サーモグラフィーを開発しました。この新しい中性子サーモグラフィーは、共鳴捕捉中性子やブラッグ回折中性子よりもエネルギーが低い、つまり波長が長い冷中性子 12 の非弾性散乱解析に基づいています。冷中性子の場合、検出効率が向上し、非弾性散乱中性子のプロファイル分析には、ブラッグエッジと共鳴吸収ピークのプロファイル分析に必要な高い波長分解能と精密な TOF 分析が必要ありません。これらの理由により、この新しい中性子サーモグラフィーは、小型加速器駆動パルス中性子源などの比較的強度の低い中性子施設13,14や、TOF法を使用しないエネルギー選択性中性子イメージング装置などの比較的エネルギー分解能の低い中性子施設で実行できます15。、16、17。この新しい温度測定の利点の 1 つは、原則として中性子の共鳴吸収ピークが存在しない場合でも、さまざまな材料に適用できることです。

本研究の最初の目的は、中性子透過スペクトルにおける非弾性散乱成分の温度依存性を調査することでした。ここでは、非弾性中性子散乱分析が温度情報を提供できることを実証するために、α鉄に関するデータを紹介しますが、他の材料も追跡研究のために調査または検討されました。 2 番目の目的は、中性子透過スペクトルの非弾性散乱成分の温度依存性を使用して、容器内のサーモグラフィーを実証することでした。この方法論は、熱工学およびエネルギー工学の分野における工業製品内部の温度マッピングに関連するさまざまな問題に対処するために、非弾性中性子散乱の波長分解中性子透過解析の応用の見通しに影響を与えます。

この論文の 2 番目のセクションでは、中性子透過設定で非弾性中性子散乱を使用した温度測定の基本原理について説明します。これは、ブラッグエッジ中性子透過イメージングのデータ解析に広く使用されている、透過スペクトルのリートベルトイメージング (RITS)12,18,19,20,21 と呼ばれる低速中性子の全断面積解析コードに基づいています。 3 番目のセクションでは、ラザフォードアップルトン科学技術研究所の ISIS 施設にある中性子 TOF イメージング装置 IMAT で実行される空間分解測定を含む、温度依存の中性子透過スペクトルと全断面積の測定のための実験セットアップを報告します。英国施設評議会 (STFC) 22、およびコンパクトな加速器駆動パルス中性子源である日本の北海道大学中性子源 (HUNS) についても同様です。 4 番目のセクションでは、最初に、計算された中性子の総断面積と実験の中性子総断面積の間の温度依存性の違いについて説明します。次に、実験データをフィッティングするための中性子の全断面積の計算モデルの修正について報告します。最後に、小型加速器駆動パルス中性子源 HUNS を使用して 2 時間以内に測定されたこの新しい中性子温度測定を使用して結果を報告し、評価します。

ここでは、RITS12,18,19,20,21で用いられる冷中性子透過スペクトルと全断面積の温度解析のための計算モデルについて詳しく説明します。 RITS は温度 T だけでなく、Biso と φ1φ3 という 2 つの原子変位パラメータも精密化することができ、これらのパラメータが原子動力学に関連していることに注目します。最後に、非弾性中性子散乱断面積は温度に敏感であることが示されています。

ここで、試料は単一元素からなる多結晶体であると考える。この制限は、多原子化合物への適用を制限するものではありません。サンプルの中性子透過スペクトル Tr(λ) は、サンプル上の中性子スペクトル I(λ) とサンプル外ビームの中性子スペクトル I0(λ) の比によって次のように実験的に測定されます。

ここで、λ は TOF 法から得られる中性子の波長、BG は中性子検出器によって記録された環境バックグラウンドです。環境バックグラウンド源には、サンプル自体からの散乱中性子だけでなく、サンプル環境、検出器、中性子ビームダンプ、中性子照射室の壁からの散乱中性子、およびガンマ線バックグラウンドも含まれます。私たちの実験では、中性子ビーム平行セットアップにおける中性子検出器のカウントが低いことと、サンプルおよびサンプル環境からの散乱中性子を検出するための立体角が小さいため、BG は透過成分と比較して小さい (BG ~ 0) と想定されます。中性子透過スペクトルは、中性子 TOF イメージング検出器を使用することで、サンプル内で空間的に分解できます。

中性子透過スペクトル Tr(λ) は次の式で表されます。

ここで、σtot(λ) は中性子核の顕微鏡的な全断面積、ρ は原子番号密度、t はサンプルの厚さです。この研究では、0.1 nm 付近の短波長での透過データはサンプルに対する感度が低いため、実験的な σtot(λ) 値を調整して Tr(λ) から σtot(λ) を導出しました。温度と潜在的な背景成分。特に、この手順は粉末サンプルの場合に必要でした。 σtot(λ) は、次のように弾性コヒーレント散乱、弾性インコヒーレント散乱、非弾性散乱、吸収の 4 つの成分に分けられます。

熱/冷中性子の吸収断面積は 1/v の法則に従い、温度に関連する原子動力学には依存しません。

RITS コードでは、弾性コヒーレント散乱断面積は次のように記述されます。

ここで、V0は結晶格子の単位格子体積、Fhklは結晶構造因子、dhklは｛hkl｝面の結晶格子面間隔である。 Phkl(λ-2dhkl) は、機器分解能、微小ひずみ、結晶子サイズによるブラッグエッジプロファイル補正関数です。 RITS コードでは、Phkl(λ-2dhkl) に Jorgensen 型関数 23 が使用されます。 Ohkl(λ,2dhkl) は、結晶組織の優先配向補正関数です。 RITS コードでは、Ohkl(λ,2dhkl) に March-Dollase 関数 24 が使用されます。 Ehkl(λ,2dhkl) は、一次消光補正関数です。 RITS コードでは、Ehkl(λ,2dhkl) に Sabine 関数 25 が使用されます。

結晶構造因子 Fhkl は次のように記述されます。

ここで、n は格子内のサイト、o はサイト占有率、b は散乱長、(x, y, z) は分数座標です。 \(\mathrm{exp}\left(-\frac{{B}_{\mathrm{iso}}(T){C}_{B}(T)}{4{d}_{hkl}^{ 2}}\right)\) は、伝統的に exp(-αTQ2) として知られるデバイウォーラー係数です。ここで、T は温度、Q は中性子の運動量移動、α は定数です。後で説明するように、CB(T) はデバイ・ウォラー因子の伝統的な記述には存在しないことに注意してください。したがって、Q2 の次元が 1/d2 に対応するため、Biso は T に比例します。デバイ・ウォーラー因子は、この研究における温度測定に関連する原子動力学に依存します。デバイ・ウォーラー因子は、高温での原子動力学がより強力になると小さくなります。さらに、この係数は、同じ {hkl} 弾性コヒーレント散乱断面積の中性子の波長には依存しません。

デバイ・ウォーラー因子には、等方性原子変位パラメータ Biso(T) が含まれており、異方性変位は無視されます。 Biso(T) は次の式 23、26 で計算できます。

ここで、h はプランク定数、M は原子核の質量、kB はボルツマン定数です。さて、次のように定義されています

ここで、T は温度、ΘD はデバイ温度です。式を使用すると、（7）、

Vogel23 によれば、

デバイ・ウォーラー因子のうち、CB(T)は原子変位パラメータBiso(T)の補正因子であり、本研究で新たに採用し使用した。 CB(T) は、デバイ・ウォラー因子の従来の説明には存在しません。従来の計算モデルでは温度に比例するBiso(T)の温度依存性を、後述する補正係数CB(T)を用いて補正することを提案します。 CB(T) は、実験データから導出された無次元パラメータです。 RITS コードでは、原子変位パラメータ Biso は、X 線/中性子粉末回折法のほとんどのリートベルト解析コードと同様に、弾性コヒーレント散乱プロファイルフィッティング解析を使用して調整できます。

RITS コードでは、弾性インコヒーレント断面積と非弾性散乱断面積の実装は、CRIPO27 および BETMAn23 の場合と同じです。非弾性散乱断面積は次のように説明されます 28,29。

そして

『グラナダ26』によると、

そして、Placzek30、Granada26、Vogel23 によれば、

どこ

そして

ここで、m は中性子の静的質量です。 Cφ(T) は、本研究で新たに採用した温度の関数としての原子変位パラメータ φ1(T)φ3(T) の補正係数です。 RITS コードでは、Biso だけでなく、式 (1) のもう 1 つの単一原子変位パラメータ φ1φ3 も使用されます。式 (12) は、BETMAn23 の場合と同様に、非弾性散乱プロファイルフィッティング分析を使用して絞り込むことができます。

図1は、RITSコードによって計算された原子変位パラメータBisoおよびφ1φ3を使用して、温度300Kおよび1000Kにおけるα-Feの全断面積を示しています。私たちの研究では、デバイ温度 ΘD は 470 K で一定でした。このデータでは、結晶格子の熱膨張によるブラッグエッジ波長シフトが考慮されています 31。散乱断面積の温度依存性の変化は、ブラッグエッジ波長のシフトよりもはるかに顕著です。ブラッグカットオフよりも長い波長では、総断面積は温度とともに大幅に変化します。この現象は主に、α-Fe の場合の非弾性コヒーレント散乱の変化によって引き起こされます。

RITS によって計算された 300 K および 1000 K におけるα鉄の中性子断面積。 (a) 総断面積とコヒーレント散乱断面積。 (b) 吸収断面積とインコヒーレント散乱断面積。

この予測はこれまでの実験結果10と一致しており、この現象を試料の高感度温度測定に利用できると考えた。 RITS コードはこの目的のためにさらに開発され、波長分解中性子透過イメージング実験に基づくサーモグラフィーに使用されました。

私たちは、TOF 法を使用して、パルス中性子源、ISIS および HUNS での温度依存の全断面積データを測定しました。このセクションでは、各実験のセットアップについて説明します。

温度依存の総断面積の測定は、もともと、英国の ISIS にある中性子 TOF イメージング装置 IMAT を使用した以前の研究 10 によって実行されました 22。中性子 TOF イメージング検出器はマイクロチャネルプレート (MCP) 検出器でした 32。画素サイズは55μm×55μm、検出エリアは28mm×28mmでした。 IMAT ビームラインは、中性子パルス繰り返し率 10 Hz のターゲットステーション 2 上の結合液体水素減速装置に接続されています。減速材から 46 m の距離にある直径 40 mm の「ピンホール」コリメータが使用されました。コリメータから 10.5 m でのコリメーション比、L/D は約 250 でした。サンプルから検出器までの距離は 170 mm でした。

サンプルは、α-Fe の粉末、Goodfellows FE006020 でした。純度は99.0%、粒径は60μm未満でした。 α-Fe粉末は内径15mm、壁厚0.15mmのバナジウム容器に入れた。サンプルは放射素子ヒーターによって加熱されました。サンプルの酸化と温度不安定を防ぐために、サンプルセットは圧力 0.1 Pa 未満の真空炉に入れられました。サンプル温度は熱電対で監視され、温度不安定性は 2 K でした。

選択した温度は 293、573、673、773、873、923、973、1023、1073、1143 K でした。中性子数は 274 × 274 ピクセル、つまり MCP 検出器の 15 mm × 15 mm にわたって合計されました。温度ごとの測定時間は、9 つの温度で 1.5 時間、293 K で 2 時間、オフサンプルデータ収集で 2.7 時間でした。

温度依存の波長分解中性子透過イメージング実験は、日本の北海道大学中性子源（HUNS）で実施されました。北海道大学の電子線形加速器（北海道LINAC）は、2018年に新しいもの（北海道LINAC-II）に更新されました33。北海道LINAC-IIはパルス光中性子源として運転されました。電子エネルギーは３２．５ＭｅＶ、電子パルス幅は４μｓ、パルス繰り返し率は７０Ｈｚ、時間平均電子ビーム電流は７０μＡ、ビーム出力は２．３ｋＷであった。中性子源とビームラインは、ブラッグエッジ中性子透過イメージング用に高波長分解能モードでセットアップされました14,34。中性子減速材は、周囲温度でのデカップリング型ポリエチレン減速材であった。長さ3.83mの3.65Qcスーパーミラーガイドチューブを設置しました。減速材から検出器までの中性子の飛行経路長は 6.277 m でした。サンプル環境から散乱するバックグラウンド中性子を低減するために、中性子グリッドコリメータ 34 が検出器と結合されました。使用した中性子 TOF イメージング検出器は、Bee Beans Technologies (BBT) 製のガス電子増倍管 (GEM) type35 でした。画素サイズは800μm×800μm、検出エリアは100mm×100mmとした。

図 2 にサンプルと検出器の周囲の写真を示します。サンプルは厚さ 10 mm、面積 30 mm × 30 mm の α-Fe 板 JIS-SS400 です。サンプルは、カートリッジヒーターを備えた Cu ホルダーによって加熱されました。 Cu ホルダーのウィンドウサイズは 20 mm × 20 mm、つまり 25 × 25 ピクセルで、データが取得された領域に対応します。サンプルの酸化と温度不安定を防ぐために、サンプルホルダーを真空チャンバー内にセットしました。真空レベルは 0.01 Pa 未満でした。サンプル温度は熱電対で監視され、温度の不安定性は 3 K でした。サンプルから検出器までの距離は 266 mm でした。

HUNSで行われた中性子サーモグラフィー実験のサンプル環境、中性子光学装置、中性子TOFイメージング検出器のセットアップ。

選択された温度は 294、371、465、569 K で、ISIS 実験で選択された温度よりも低かった。測定時間は、294、371、465 K で 2 時間、569 K で 1.3 時間、オフサンプルビーム収集で 4 時間でした。 569 K で測定されたデータは、測定時間が短いため、サーモグラフィーのデモンストレーションには使用されませんでした。

このセクションでは、RITS を使用したフィッティングを通じて、計算された中性子断面積と実験の中性子断面積の間の温度依存性の違いを報告します。その後、原子変位パラメータの温度依存性の補正について議論します。 Biso(T) × CB(T) は、温度依存の弾性コヒーレント散乱断面積から導出されます。 φ1φ3(T) × Cφ(T) は温度依存性非弾性散乱断面積から導出され、これには弾性コヒーレント散乱断面積から決定された Biso(T) × CB(T) も含まれます。

図 3 は、ISIS と HUNS の鉄サンプルから得られた温度依存の全断面積を示しています。図 3a は室温 293 K を含む 573 ～ 1143 K の高温でのデータを表し、図 3b は室温 294 K を含む 371 ～ 569 K の低温でのデータを表します。 - HUNS で測定された Fe プレートは、結晶組織の存在を示しています。約０．４ｎｍのα－Ｆｅのブラッグカットオフ波長を超えると、温度の上昇とともに総断面積が増加することが分かる。これは、図 1 でモデル化されているように、非弾性散乱の増加に起因すると考えられます。

(a) 粉末サンプルからの ISIS で測定された、および (b) α-鉄プレートからの HUNS で測定された、α-鉄の温度依存性総断面積。

実験データと計算データを定量的に比較するために、RITS を使用して温度依存の総断面積を計算しました (図 4)。計算された総断面積は、March-Dollase の優先配向補正関数と Sabine の主消光補正関数を使用して調整されました。室温での計算された全断面積は測定されたものとよく一致しますが、高温での計算された全断面積は測定されたものと一致しません。特に、非弾性散乱断面積の波長依存の傾きが異なります。より長い波長。計算された曲線は、測定された曲線よりも急な傾きを示します。また、RITS 計算ではブラッグエッジ位置での弾性コヒーレント散乱断面積がわずかに大きくなることが予測されるため、0.3 ～ 0.4 nm のブラッグエッジ高さは異なることが判明しました。

293 K、873 K、1143 K の温度における実験と計算による総断面積の比較。

したがって、RITS によって計算された弾性コヒーレント断面積と非弾性散乱断面積は、高温実験で測定された断面積を正確に再現できませんでした。このため、温度依存の原子動力学を表現する計算モデルの改良を実施しました。

原子変位パラメータ、特に Biso と φ1φ3 は通常、計算に基づいておらず、X 線/中性子粉末回折法のためのリートベルト解析で精密化されます 36。そこで補正係数CB(T)とCφ(T)を導入することでBisoとφ1φ3の温度依存性を改善しました。次のセクションでは、これらの補正係数を導き出すための弾性コヒーレント断面積と非弾性散乱断面積の詳細について説明します。

このセクションでは、弾性コヒーレント散乱断面積を詳細に評価します。まず、測定データと計算データの弾性コヒーレント散乱断面積のみを抽出しました。図 5 に結果を示します。観測データは ISIS で取得され、計算データは RITS から得られました。実験的な弾性コヒーレント散乱断面積は、ブラッグカットオフ波長を超える全断面積に適合した一次関数を減算することによって導出されました。図 5a と b は、実験による弾性コヒーレント散乱断面積が温度の上昇とともに大幅に減少することを示しています。これは、RITS モデルの修正が必要となる計算断面積よりもはるかに大きくなります。

(a) ISIS で測定されたデータと (b) RITS で計算されたデータの抽出された弾性コヒーレント散乱断面積。 (c) 293 K での弾性コヒーレント散乱断面積に対する比率。

さらなる議論のために、各温度における弾性コヒーレント散乱断面積の波長依存性の変化を評価しました。図 5c は、293 K での弾性コヒーレント散乱断面積に対する比率を示しています。言い換えると、高温での弾性コヒーレント散乱断面積は、293 K での弾性コヒーレント散乱断面積に対して正規化されました。このような処理は、実験に適用されました。と別々に計算されたデータ。弾性コヒーレント散乱断面積の比は、デバイ・ウォーラー係数の 2 乗値 DWF の挙動を次のように示します。

格子パラメータの変化、つまり熱膨張が小さい場合、この関係は合理的です。図 5c は、温度が高くなると、実験比が計算された推定値よりも大幅に減少することを明確に示しており、デバイウォーラー係数がはるかに小さく、Biso 値が大きいことが示されています。さらに、断面積比は波長にほとんど依存せず、これは同じ格子面に対するデバイ・ウォーラー因子および Biso37 の予想される挙動と一致しています。

図5cと式より。 (15) に基づいて、図 6a に示すようにデバイ・ウォーラー因子の温度依存性を導出しました。さらに、図6aから、デバイ・ウォーラー係数が1に近づき、温度が0 Kに近づくとBisoが0に近づくBisoの温度依存性を示す図6bを導き出しました。また、計算されたBisoは温度に比例します。ただし、これは温度が 0 に近い場合にのみ当てはまります。これらの発見は原則として合理的であり 37、式 1 で定義されたデバイ・ウォラー係数と一致しています。 (5)。図6の結果を使用して、RITSの修正モデルは高温での実験データを再現します。最後に、図 6b を使用して、Biso の補正関数 CB(T) を導出しました。

(a) デバイ・ウォーラー係数と (b) 実験データおよび計算データから導出された Biso の温度依存性。

ちなみに、弾性コヒーレント散乱断面積に関する我々の結果は、最近報告された独立して得られた結果 11 と定性的および定量的に一致しています。

非弾性散乱断面積には、2 つの原子変位パラメータ Biso と φ1φ3 が含まれます。図6bの弾性コヒーレント散乱断面のおかげで、Bisoの温度依存性が決定されました。これらの Biso 値を使用して、温度依存性非弾性散乱断面積から温度依存性 φ1φ3 値を評価しました。

図 7a は、元の RITS コードで計算された 1143 K での総断面積を示しています。図 4c にも示されているように、再現はかなり不正確です。図７ｂは、図６ｂの実験的なＢｉｓｏ曲線を使用してφ１φ３を改良した後の対応する断面の比較を示す。このような改良のために、最終的に各温度で実験的なφ1φ3パラメータ積を導出しました（図7c）。実験的な φ1φ3 値は、サンプル温度が上昇するにつれて、計算された未補正の値よりも大幅に増加します。最後に、φ1φ3 の温度依存補正関数 Cφ(T) には図 7c を、Biso には図 6b を使用しました。

(a) ISIS で測定され、RITS によって計算された 1143 K での総断面積。 (b) ISIS で測定された 1143 K での総断面積。正しい/実験用の Biso と洗練された Φ1Φ3 を使用して計算された総断面積。改良により、実験の全断面からφ1φ3の値が得られました。 (c) 実験データと計算データから導出したφ1φ3の温度依存性。

Biso(T) の補正関数 CB(T) および φ1φ3(T) の Cφ(T) を決定するために、計算された Biso(T) および φ1φ3( T)、CB(T)およびCφ(T)に対応します。図 8a は結果を示しています。実験的な Biso(T) および φ1φ3(T) は、計算された Biso(T) および φ1φ3(T) よりも数倍大きくなります。これは、波長分解中性子透過データの非弾性散乱解析を使用したサーモグラフィーが、図 1 に示す事前予測と比較して、サンプル温度の影響をより受けやすいことを示しています。さらに、興味深いことに、Biso の温度依存補正係数は、本研究では補正関数 CB(T) と Cφ(T) を独立して決定しましたが、(T) と φ1φ3(T) は定量的にほぼ一致します。指数関数を使用して補正関数 CB(T) と Cφ(T) を当てはめました (図 8a)。

(a) Biso(T) に対する補正関数 CB(T) および φ1φ3(T) に対する Cφ(T)。実験値 Biso(T) および φ1φ3(T) と計算値の比から導出されます。 (b) 補正関数 CB(T) および Cφ(T) を使用して RITS によって計算された総断面積を実験の総断面積にフィッティングした温度解析結果。

そして

をBiso(T)とφ1φ3(T)の補正関数として決定した。

最後に、補正関数 CB(T) と Cφ(T) を備えた RITS を使用して、ISIS と HUNS で測定された温度依存の総断面積データを解析しました。 T は絞り込み可能なパラメータでしたが、ΘD、CB(T)、および Cφ(T) は固定パラメータおよび関数でした。図 8b は結果を示しています。中性子透過から得られた測定温度は、予想どおりサンプル温度と相関します。測定温度のばらつきは、補正係数を表す適合補正関数（式 16 および 17）によるものです（図 8a）。補正関数のおかげで、波長分解中性子透過イメージングの非弾性散乱解析によって、図 8b に示されているような合理的な温度測定が可能になります。

将来の研究を考慮して、非弾性散乱断面積の温度依存性に関連する問題が残っていることに注意します。まず、原子変位パラメータの補正方法（図8a）が一般的に適用可能かどうかの確認です。追跡調査では、この関係がアルミニウムにも適用できることがわかりましたが、Al (428 K) と Fe (470 K) のデバイ温度は近いため、図 8a の普遍性をさらに調査する必要があります。他の物質を使用する場合。さらに、デバイ温度は一般に温度に依存しますが、式 (1)、(2)、(3) は温度に依存します。 (6)、(8)、および (14) は単一の値を使用します。さらに、RITS によって計算された非弾性散乱断面積は、インコヒーレント近似に基づいています。インコヒーレント近似は温度の再構成には適さない可能性があるため、非弾性コヒーレント散乱、すなわち中性子の運動量移動に対するフォノン依存性を含む準調和近似38などのいくつかのアプローチを将来テストする必要がある。したがって、非弾性中性子散乱解析を使用した温度マッピングの応用のための将来の研究では、RITS コードの理論関数のさらなる改善が想定されています。

最後に、HUNS で測定された厚さ 10 mm の α-Fe 板の空間分解非弾性散乱解析を使用した新しい中性子サーモグラフィーを実証しました。中性子数は、ステップサイズ 800 μm の GEM 検出器の 3 × 3 ピクセルの移動平均を使用して分析されました。

図9は、294 K、371 K、465 Kの温度でのα-Feサンプルの空間分解サーモグラフィーの結果を示しています。これらの温度画像は、小型加速器駆動パルス中性子源施設で2時間で取得できたことに注意してください。非弾性散乱解析から評価される温度は、試料温度の上昇に伴って上昇することが視覚的に確認されます。評価温度の平均値と標準偏差はそれぞれ304±27K、370±24K、458±20Kであった。平均値から評価された精度は 10 K よりも良好で、標準偏差からの精度は 27 K よりも小さかった。興味深いことに、図 8 に示すように、温度感度が増加するにつれて高温では精度が向上することに注目してください。 (a)。したがって、波長分解中性子透過イメージングによって測定された位置依存の全断面データの非弾性散乱解析が、容器内の厚い金属サンプルのサーモグラフィーに使用できることが実証されました。

HUNS の非弾性中性子散乱分析を使用した、真空チャンバー内の厚さ 10 mm の α-Fe プレートの内部空間分解サーモグラフィー。熱電対で読み取られたサンプル温度は、(a) 294 K、(b) 371 K、および (c) 465 K であり、温度はそれぞれ 304 ± 27 K、370 ± 24 K、および 458 ± 20 K でした。パルス中性子イメージング実験。

波長分解した中性子透過画像の非弾性散乱を解析することにより、新しいサーモグラフィーを開発しました。多くの場合、非弾性散乱断面積の変化は、ブラッグエッジシフトを使用して以前に開発された温度測定法よりもサンプル温度の変化に敏感です。ブラッグエッジと共鳴吸収を使用した温度マッピング手法では十分に高い波長分解能が必要ですが、非弾性散乱解析は粗い波長分解能で実行できます。新しい手法のイメージング効率は比較的高く、原理的には軽元素化合物の分析が可能です。新しい中性子サーモグラフィー法は、全断面から結晶特性と微細構造特性を導き出すために伝統的に使用されている RITS コードの機能を利用しています。 RITS で使用される計算モデルは、実験の総断面積をかなり適切に予測しますが、デバイ近似 (式 (6)、(8)、および (14)) のパラメーターが常に一定であるとは限らない高温でのサーモグラフィーでは十分な精度が得られません。よく知られています。このため、原子変位パラメータ Biso と φ1φ3 の温度依存性の計算を修正し、全断面プロファイルのフィッティングと温度解析を可能にする適切な補正関数を決定しました。最後に、コンパクトな加速器駆動パルス中性子源である HUNS の真空チャンバー内で、厚さ 10 mm の α-Fe サンプルの内部サーモグラフィーを実証しました。目標温度 294 K の場合は 304 ± 27 K、371 K の場合は 370 ± 24 K、465 K の場合は 458 ± 20 K での測定温度マップは、それぞれ 2 時間で測定されました。

このようにして、波長分解された中性子イメージングデータの非弾性散乱解析を使用した遠隔温度センシング法の最初の実証が成功裡に実施された。一方、原子変位パラメータの提案された補正関数が、鉄以外の物質、つまりさまざまな材料、デバイモデルが適切な近似ではない温度領域、および相転移温度全体に適用できるかどうかはまだ確認されていません。。あるいは、NCrystal コード 39 で使用される準調和近似 38 などのアプローチは、非弾性散乱断面積の温度依存性の再構築にはインコヒーレント近似よりも適している可能性があります。非弾性散乱断面積解析を使用した温度トモグラフィーも次のステップとなる可能性があり、メガワット破砕中性子源での高い冷中性子束によって促進され、はるかに短い時間でさまざまな材料の温度予測を測定できるようになります。原子動力学科学と熱工学の応用は、エネルギーに依存する中性子イメージングステーションで利用できる可能性があります。

現在の研究中に使用および/または分析されたデータセットは、合理的な要求に応じて責任著者から入手できます。

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HUNS での実験にご協力いただいた北海道大学の長倉弘樹氏、佐藤宏一氏、高田機械株式会社の高田和幸氏に感謝いたします。この研究は、JSPS 科研費第 2 号の助成を受けて行われました。 JP19K12641およびJP22H01998。

〒060-8628 札幌市北区北13条西8丁目北海道大学大学院工学研究科量子理工学専攻

Hirotaka Sato, Mana Miyoshi & Takashi Kamiyama

ブリストル大学機械工学部固体力学研究グループ、ブリストル、BS8 1TR、英国

ランギ・サムラ・ラマダン

ISIS 中性子およびミュオン施設、ラザフォードアップルトン研究所、科学技術施設評議会、ディドコット、OX11 0QX、英国

ランギ・サームラ・ラマダン & ウィンフリード・コッケルマン

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HS、MM、TK がこの研究を発案しました。 HS、MM、RSR、WK、TK がサンプルを準備しました。 HS、MM、RSR、WK、TK が実験を実施しました。 HS、MM、RSR、および WK がデータを分析しました。 HS が原稿を書き、著者全員が編集しました。著者全員が結果について議論し、原稿についてコメントしました。

Correspondence to Hirotaka Sato.

著者らは競合する利害関係を宣言していません。

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転載と許可

佐藤博、三好正、ラマダン、RS 他波長分解中性子透過イメージングの非弾性散乱解析を使用した新しいサーモグラフィー。 Sci Rep 13、688 (2023)。 https://doi.org/10.1038/s41598-023-27857-0

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受信日: 2022 年 11 月 2 日

受理日: 2023 年 1 月 9 日

公開日: 2023 年 1 月 13 日

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-27857-0

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